|
|
Synthesis of novel zeolite materials and their application in catalysis
Veselý, Ondřej ; Přech, Jan (vedoucí práce) ; Zima, Vítězslav (oponent) ; Hronec, Mlan (oponent)
Zeolity jsou krystalické mikroporézní tektosilikáty s kyselými vlastnostmi. Velikosti pórů, srovnatelné s rozměry molekul, omezují molekulám vstup/výstup z pórů na základě velikosti a geometrie molekuly nebo tvorbu určitých (objemných) přechodových stavů v pórech. Proto se zeolity staly klíčovými průmyslovými katalyzátory, adsorbenty a iontoměniči. Zeolity se běžně syntetizují hydrotermální krystalizací. Tato metoda však poskytuje pouze omezenou kontrolu nad jejich krystalickou strukturou, morfologií nebo umístěním aktivních míst v krystalové mřížce. Některá z těchto omezení lze překonat pomocí alternativní syntetické metody; Assembly-Disassembly-Organisation-Reassembly (ADOR). ADOR transformuje mateřský zeolit (germanosilikát) na vrstevnatý prekurzor a následně používá tyto vrstvy jako stavební kameny pro novou zeolitovou strukturu. Naším cílem bylo vyvinout metodiku pro kontrolu morfologie krystalů germanosilikátového zeolitu UTL (Assembly), určit mechanismus hydrolýzy UTL (Disassembly) a rekonstruovat mateřský zeolit UTL z vrstveného materiálu ICP-1P (Organisation and Reassembly), jelikož tradiční ADOR poskytuje pouze zeolity menší velikosti kanálu než mateřský UTL. Pozorovali jsme, že morfologie krystalů UTL se progresivně mění s molárním poměrem Si/Ge zeolitu. Zvýšení poměru Si/Ge z 0,79 na...
|
|
|
Dynamic Processes in Porous Nanomaterials: Adsorption and Diffusion
Trachta, Michal ; Bludský, Ota (vedoucí práce) ; Heard, Christopher James (oponent) ; Čičmanec, Pavel (oponent)
Dynamické procesy v porézních materiálech (adsorpce, difúze, separace) jsou klíčem mnoha průmyslových aplikací. Modelování těchto procesů poskytuje atomistický pohled na adsorpci a difúzi a přináší tak informace, které je obtížné získat pomocí současných experimentálních metod. Teorie tak umožňuje hlubší pochopení těchto jevů, je schopna popsat mechanismy či pomoci při hledání nových materiálů pro konkrétní využití v praxi. V této práci jsou dynamické procesy v porézních materiálech modelovány za použití silových polí a ab initio metod. Na souboru dat s vysokou relevancí k potenciálním aplikacím jsou důkladně prozkoumány dva konkrétní problémy: (i) vysoká citlivost výsledků simulací na geometrii materiálu a (ii) přesnost popisu povrchu potenciální energie. Co se týče popisu struktury, spolehlivost teoretických předpovědí má stále své hranice, a to navzdory podstatnému zvýšení výpočetní síly a vývoji nových algoritmů. Slabiny jednotlivých výpočetních metod jsou v této práci popsány a analyzovány. Často používané metody funkcionálů elektronové hustoty trpí různými problémy, např. nesoulad mezi semi-lokálním funkcionálem (GGA) a disperzními korekcemi může vést k poměrně zásadnímu selhání při popisu struktury zeolitů. Kromě toho je diskutován vliv symetrie na výsledky simulací a spolehlivost struktur...
|
|
| |
host ::
RSS.